App简介

Piloteye-cathode App包含三个部分，分别为性质计算模块和掺杂评估模块以及后处理模块，三个模块彼此独立，而掺杂评估模块结果可以作为性质计算模块输入，进一步研究掺杂构型在脱嵌过程中的电池特性，用户提供的数据结果可以作为后处理模块的输入，得到相应的性质计算评估结果。使用掺杂评估模块的时候，输入结构文件、赝势文件、计算参数文件（可选）、设置掺杂元素/空位数量；设置掺杂能评估/性质计算，使用从掺杂模块获取的掺杂构型作为性质模块输入，进行相应脱嵌过程中结构变化分析和电压分析，模块自动化实现多结构并行计算，并生产出计算报告。

最佳实践

功能介绍

正极模块目前具体的功能：

1. 对脱嵌过程中的电压及结构变化分析
2. 态密度计算
3. 氧原子的带电荷量计算
4. 过渡金属与氧原子的成键强度计算
5. Na+/Li+的迁移能垒计算

快速开始

准备输入文件 您需要准备所关注体系的相关计算输入文件:

1. 结构文件 POSCAR格式 【必选】
2. 元素的赝势文件 POTCAR格式【必选】
3. 自定义的输入文件，例如INCAR 【可选】 其中在提供赝势文件时，需要注意要将赝势文件按照各个元素分开提供。

感谢您选择Piloteye-Cathode进行计算。在您开始使用之前，我们需要提醒您以下重要事项：请确保您已获得第三方计算软件的版权或使用权限（如有），若您尚未取得相关版权或权限，请联系软件官方或您的机构管理员以获取许可。

设置相关参数

准备好文件后，您可以在对应页面进行上传，进入第二个页面后您可以对计算进行设置，包括:

• 通过勾选来决定是否计算一系列性质：勾选电池材料计算性质，计算要求细节等。每个需要填写的值都会有默认设置，可以采用默认值进行测试。
• 选择计算软件及计算镜像节点和机型：设定正极计算用到的cpu计算节点，因为在计算中会自动并行计算任务，单个计算节点的计算能力需求不大。

性质计算1参数设置

• 如果您希望计算了解电池材料中过渡金属元素的价态及轨道的电子占据情况，可以勾选计算态密度；勾选该选项后，平台将会对用户提供的结构进行弛豫，然后提交态密度计算并进行后处理获得总态密度，元素投影态密度及电子态密度对某一个过渡金属原子$eg，t_2g$轨道的投影。
  1. 对用户输入的文件数量无要求；
  2. 在勾选计算态密度之后，还需额外勾选具体计算选项，分别是:总态密度，元素投影态密度及电子态密度对某一个过渡金属原子$eg，t_2g$轨道的投影；
  3. 若勾选电子态密度对某一个过渡金属原子$eg，t_2g$轨道的投影后，需要继续输入过渡金属元素的种类；
  4. 勾选该功能同时可勾选计算脱嵌过程中的化学性质、成键强度、原子带电荷量。
  5. 若用户提供多个结构，则涉及到用户输入的过渡金属元素种类及旋转多面体的过渡金属元素种类的个数都需要与结构数量相同

性质计算2参数设置

• 如果您希望了解电池材料中原子带电荷量，可以勾选计算原子带电荷；勾选该选项后，平台将会对用户提供的结构进行结构弛豫，然后进行bader电荷计算后处理。

性质计算3参数设置

• 如果您希望了解电池材料中过渡金属和氧原子之间的成键强度，可以勾选计算原子间成键强度；勾选该选项后，平台将会对用户提供的结构进行结构弛豫，然后提交COHP计算并通过后处理得到。
  1. 对用户输入的文件数量无要求；
  2. 在勾选计算成键强度之后，还需要继续输入过渡金属元素的种类；
  3. 勾选该功能同时可勾选计算脱嵌过程中的化学性质、态密度、原子带电荷量；
  4. 此处选择默认的参数设置。
  5. 若用户提供多个结构，则涉及到用户输入的计算与氧元素之间成键强度的过渡金属元素类型的个数都需要与结构数量相同。

性质计算4参数设置

• 如果您希望能够评估了解电池材料中Li离子/Na离子迁移的迁移能垒，可以勾选计算原子迁移能垒，勾选该选项后，平台将会对用户提供的结构进行结构弛豫，然后利用NEB方法计算迁移能垒。
  1. 若要进行该性能计算，用户提供结构需要注意，仅需提供两个分子式相同的结构，其中两个结构区别在于一个Na/Li离子占位不同。

输出结果展示

计算性质1：脱嵌过程的性质计算的Report展示形式

横纵坐标一般分别表示锂离子浓度（x）和混合焓（H）。

1. 混合焓：用于描述一个多组分混合物的热力学能量状态。
2. 横坐标（x）：表示锂离子在正极材料中的脱除浓度，范围通常在0到1之间。横坐标越小，表示锂离子在阴极材料中的浓度越高，脱嵌程度越低；横坐标越大，表示锂离子在阴极材料中的浓度越低，脱嵌程度越高。
3. 纵坐标（H）：表示相的混合焓，单位是电子伏特（eV）也称为相的能量状态。混合焓越低，表示相的能量状态越稳定；混合焓越高，表示相的能量状态越不稳定。
4. 电压：
5. 横坐标（x）：表示锂离子在正极材料中的脱除浓度；
6. 纵坐标（V）：表示电压，单位是伏特（V）。
7. 电池脱嵌过程中涉及的相的电压图可以帮助我们理解电池在不同充放电状态下的电压与锂离子浓度之间的关系，从而预测电池的性能和寿命。
8. 体积
9. 横坐标（x）：表示锂离子在正极材料中的脱除浓度；
10. 纵坐标表示体积 (V) ，单位$Å^3$。
11. 每个点表示在特定锂离子浓度 (或特定容量) 下晶体结构的体积变化。
12. 晶格参数
13. 横坐标（x）：表示锂离子在正极材料中的脱除浓度；
14. 纵坐标表示晶格参数 (a, c)，单位Å。（1埃等于10^(-10)米，1纳米等于10^(-9)米）
15. 每个点表示在特定锂离子浓度 (或特定容量) 下晶体结构的晶格参数变化。
16. 层间距：层状氧化物电池材料中，层间距是指两个相邻层之间的距离，通常是指氧化物层之间的距离此处指过渡金属层间距和钠/锂离子层间距。
17. 横坐标（x）：表示锂离子在正极材料中的脱除浓度；
18. 纵坐标：层间距一般用d值表示，单位是埃（Å）。

计算性质2：态密度计算

态密度：

1. 横坐标（能量E）：表示能量范围，通常以电子伏特（eV）为单位。其中0 eV对应于费米能级，负值表示占据态（价带），正值表示未占据态（导带）。
2. 纵坐标（态密度DOS）：表示在某一能量范围内，能量状态的数量。在实际计算中，它是离散的能量点，但在图示中，我们通常将其表示为连续的曲线。
3. 向上和向下的态密度：对于有自旋的电子系统，向上和向下的态密度分别表示自旋向上（spin up）和自旋向下（spin down）的电子在各个能量范围内的分布。这个信息对于磁性和自旋极化的材料研究非常重要。

计算性质3：氧原子的带电荷量

氧原子上的平均Bader电荷CHARGE：是氧原子周围的电子密度积分得到的电荷值。 ACF.dat 文件是在进行VASP计算时生成的一个输出文件，记录了原子所在的位置（x,y,z坐标）以及在各个原子周围的电荷值（CHARGE）。CHARGE表示附近的电子云密度，可以理解为该原子的有效电荷或局部电荷。它有助于理解化学环境，材料的化学键形成以及原子间相互作用。 得失电子的计算方法：直接用POTCAR中的价电子数减去CHARGE的值 将POTCAR中的价电子数减去CHARGE，实际上是计算原子在系统中失去或获得的电子数目。这有助于了解化学反应的过程，如氧化还原反应等。如果这个值为正，说明原子失去了电子，变为正电荷；如果这个值为负，说明原子获得了电子，变为负电荷。这个差值可以帮助我们更好地理解原子间的相互作用以及电荷分布对体系性质的影响。

计算性质4：过渡金属-氧原子对的成键强度

“COOP/COHP”(晶体轨道重叠和晶体轨道Hamiltonian投影)：是判断一个体系中间某几个原子之间的化学键的强弱。通过投影到某两个想要研究相互作用的原子上，来研究两个原子之间到底是成键还是反键，成键强度有多少。 coop.lobster文件中，横坐标表示能量（以电子伏特（eV）为单位），纵坐标表示轨道重叠（没有单位）。能量的范围通常取决于所研究的体系和所关心的键合类型。轨道重叠是一种描述原子轨道之间重叠程度的量化方式，其值越大，两个原子之间的键强度越强。 cohp.lobster文件表示晶体轨道Hamiltonian投影（Crystal Orbital Hamiltonian Projection, COHP）分析的结果，横坐标表示能量，单位是电子伏特（eV）。纵坐标表示晶体轨道Hamiltonian投影的值，没有单位。COHP的值可以提供关于原子间键合强度的信息。 如果一个能量区间的COHP的值小于零，则这个能量区间对两个原子的相互作用的贡献为成键；如果一个能量区间的COHP的值大于零，则这个能量区间对原子的相互作用的贡献为反键。

计算性质5：Na/Li离子的迁移能垒

迁移势垒是指在晶体或其他固体中，一个粒子从一个位置移动到另一个位置所需要克服的能量。 对于锂离子(Li)和钠离子(Na)来说，迁移势垒是指它们在晶体结构中从一个晶格点移动到另一个晶格点所需要克服的能量。 一般来说，离子迁移势垒越低，其在晶体中的扩散速率越快，电化学性能越好。 横坐标（x轴）表示到始末态的插值结构数量。这意味着横坐标0表示起始结构，横坐标4表示终点结构，而横坐标之间的值表示迁移过程中的中间状态。 纵坐标（y轴）通常表示能量，单位是eV

功能介绍

正极掺杂模块目前具体的功能：

1. 采用内置势函数初步评估空位构型
2. 多种元素掺杂，计算掺杂能
3. 对掺杂结构的成键强度进行分析a
4. 分析材料电子结构的计算结果 注意：目前可用于评估空位结构的势函数模型支持： $A_xTMO_2$（A=Li,Na; x=0,0.5,1; TM=Co,Cr,Fe,Ni,Mn）过渡金属单组元的精确预测，对其他$A_xTMO_2$过渡金属单组元、双组元和三组元有一定预测能力。

快速开始

准备输入文件

您需要准备所关注体系的相关计算输入文件:

1. 【必须】请上传未掺杂结构 。(上传结构输入文件，请上传单个结构文件，例如：POSCAR)
2. 【可选】赝势文件 (若要使用DFT对掺杂结构进行性质计算，请上传所需要的赝势或基组文件，以每种元素单独提交。如POTCAR-O)
3. 【可选】计算参数输入文件 (上传计算所需输入文件，若无上传，则生成基本的输入文件用于计算。)

指定计算任务

准备好文件后，您可以在输入页面进行上传，进入参数页面后您可以对计算进行设置，包括:

1. 设置计算任务：默认进行开缺陷结构生成，如果需要进行空位结构筛选，请勾选计算性质输入模块的【是否进行空位结构筛选】。
2. 设置计算软件、计算软件镜像和计算机型：用户可以选择使用ABACUS和VASP计算软件。并根据计算软件选择相应的计算软件镜像。用户可以根据计算体系选择不同cpu和内存的机型。
3. 设置缺陷结构生成方式。目前支持两种缺陷结构类型：空位结构（Vacancy）和取代结构（Substitution）。 目前支持两种缺陷结构生成方式：
4. 直接生成（Direct），即通过指定超胞大小以及缺陷数量直接确定。
5. 通过指定浓度生成（Concentrations），即通过指定空位/取代的浓度进行缺陷结构的生成。可用于双元素以上共掺杂，但超胞仅用最低浓度生成的超胞。 3.1 当用户选择生成空位结构时，需要设置缺陷结构生成方式、去除元素类型、空位数量和超胞大小。 3.2 当用户选择缺陷类型为掺杂时，需要设置掺杂的生成方式，去除元素和掺杂元素类型及原子个数，以及掺杂元素的价态和超胞大小。 3.3 掺杂模块基本设置勾选后，回到当前界面的最上层可进行勾选对掺杂结构的性质计算，如可勾选态密度计算、取代掺杂能计算、电子电荷量、成键强度等。

注意：

1. 当需要一个结构去除两种及以上的元素类型时，用户需要在一个输入窗口中填写这些要去除的元素类型，并使用逗号来分隔它们。与此同时，对于要设置的空位数量，也要用逗号来分隔。
2. 当需要一个结构掺杂两种及以上元素类型时，用户需要在一个输入窗口中填写这些要掺杂的元素类型，并在被去除元素的输入窗口填写被掺杂的元素类型，并使用逗号来分隔它们。与此同时，对于要设置的掺杂原子数量，也要在一个输入窗口输入并用逗号来分隔。
3. 当需要一个结构被分别掺杂单个元素时，如NaFeO2的Fe位掺杂三价Al/Cr/V等，需要在被去除元素选项处打开三个输入窗口，分别填写Fe，而在掺杂元素同样需要打开三个输入窗口，分别填写 Al Cr V 而掺杂原子个数也需要打开三个输入窗口，分别填入 1 1 1
4. 仅有掺杂时会出现性质计算，空位结构不可进一步进行性质计算。

进入提交界面，此处可以对前几步计算的相关参数进行核查，核查结束可提交任务。

案例：

NaFeO_2，实际晶体结构为$Na_{12}Fe_{12}O_{24}$，空位生成数量设置为3，勾选空位结构筛选； 平台输出推荐的两个空位数量为3的构型，构型文件如下：

NaFeO_2 选择掺杂Co选择计算PDOS和COHP的输出文件如下：